Катализаторы на основе высокомодульного цеолита типа MOR

И. Н. Павлова, О. С. Травкина, А. Т. Гильмутдинов, В. А. Саликаев, Р. З. Куватова

Аннотация


Синтезированы образцы цеолита типа MOR в Na- и Н-форме высокой фазовой чистоты и степени кристалличности близкой к 100% с молярным отношением SiO2/Al2O3 = 15-24 в глубокодекатионированной форме и исследованы их свойства. Для получения однородного по химическому составу силикаалюмогидрогеля смешение кристаллобразуюших компонентов осуществлено при непрерывном перемешивании реакционной массы, которое не прекращали и при кристаллизации. Кристаллизацию проводили при 150-160 ºС. Составы олигомеров определены с помощью высокоэффективной жидкостной хроматографии. Степень превращения исходного олефина, состав и количество его изомеров, количество низкомолекулярных олигомеров (с молекулярной массой меньше, чем димеры), а также количество димеров определены методом газожидкостной хроматографии. Фракции димеров выделены перегонкой реакционной массы при пониженном давлении и анализированы методами ЯМР ¹H, ¹³C, ИК- и масс-спектрометрии. Методом термопрограммированной десорбции аммиака установлено, что с увеличением модуля цеолита наблюдается увеличение силы кислотных центров. Для оценки каталитических свойств полученных Н-форм образцов цеолита типа MOR с различным модулем использована модельная реакция димеризации a-метилстирола. Обнаружено, что с увеличением модуля цеолита увеличивается селективность образования циклических димеров с 20 до 52%. Превращения a-метилстирола на образцах цеолита типа MOR изучены при 80 ºС в присутствии 10% катализатора в атмосфере азота. Катализатор перед реакцией прокален при 300 ºС в течение 2-3 ч в реакционной колбе в токе инертного газа. Внедрение разработанного способа позволяет расширить сырьевую базу, упростить синтез и снизить себестоимость порошкообразного цеолита типа морденит.

Ключевые слова


crystallization;ion-exchange forms;mordenite;sodium silicate;synthesis;zeolite;zeolite module;ионообменные формы;кристаллизация;модуль цеолита;морденит;силикат натрия;синтез;цеолит

Полный текст:

PDF PDF (English)

Литература


1 Влияние условий кристаллизации на адсорбционные свойства морденита / Зубков А.М.[и др.]. Изв. АН СССР. Серия хим. 1981. Т. 6. С.1220-1222.

2 Брек Д. Цеолитовые молекулярные сита. М.: Мир, 1976. 781 с.

3 Pat. 4525466 United States, Int. Cl. B 01 J 29/18. Process for synthetizing zeolites having a mordenite structure and having high catalytic activity / Enrico Moretti, Valentino Zamboni, Raymond Le Van Mao, Mario Padovan, Marcello Solari; Montedison S.p.A. № 444355; filed 24.11.1982; release 25.01.1985. 10 p.

4 Pat. 4585640 United States, Int. Cl. C 01 B 33/28, B 01 J 29/18. Synthesis of molecular sieving high silica mordenite using synthesis directing organic dyes / Michael J. Desmond, Frederick A. Pesa, Janie K. Currie; The Standard Oil Company. № 672403; filed 16.11.1984; release 29.04.1986. 8 p.

5 Lok B.M. The role of organic molecules in molecular sieve synthesis / B.M. Lok, T.R. Cannon, C.A. Messina // J. Zeolites 1983. № 3. pp. 282-289.

6 Мышляева Л.В., Краснощёков В.В. Аналитическая химия кремния. М.: Наука, 1972. 210 с.

7 Полуэктов Н.С. Методы анализа по фотометрии пламени. М.: Госхимиздат, 1959. 231 с.

8 Шарло Г. Методы аналитической химии. М.: Химия, 1965. 976 с.

9 Шварценбах Г., Флашка Г. Комплексонометрическое титрование. М.: Химия, 1970. 237 с.

10 Кельцев Н.В. Основы адсорбционной техники М.: Химия. 1984. 592 с.

11 M.M.J. Treacy, J.B. Higgins Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites; Elsevier, 2001, 586 р.




DOI: http://dx.doi.org/10.17122/ogbus-2014-1-232-262

Ссылки

  • На текущий момент ссылки отсутствуют.