НЕОКИСЛИТЕЛЬНАЯ КОНВЕРСИЯ ПРИРОДНОГО ГАЗА В АРОМАТИЧЕСКИЕ УГЛЕВОДОРОДЫ НА ВЫСОКОКРЕМНЕЗЁМНЫХ ЦЕОЛИТАХ ТИПА ZSM-5, МОДИФИЦИРОВАННЫХ КАРБОНИЛАМИ ВОЛЬФРАМА, ХРОМА И ВАНАДИЯ

гызы A. Ганбарова

Аннотация


В интервале температур 650-750 °С на установке проточного типа при атмосферном давлении изучена неокислительная конверсия компонентов природного газа в ароматические углеводороды на высококремнезёмных цеолитах типа ZSM-5, модифицированных карбонилами вольфрама (2,0-6,0 % масс.), хрома (0,5-2,0 % масс.) и ванадия (0,5-2,5 % масс.). Модифицирование цеолита НZSM-5 карбонилом вольфрама оказывает промотирующее влияние на его ароматизирующую активность. Наиболее высокую активность проявляют монометаллические катализаторы, содержащие 4,0-5,0 % масс. W. Основными жидкими продуктами являются бензол и нафталин, концентрация которых значительно зависит от температуры процесса и содержания вольфрама в НZSM-5. При 700 0С выход бензола составляет всего 7,4-8,2 % масс. Установлено, что модифицирование катализатора 4 % W / НZSM-5 карбонилами хрома и ванадия на 50 °С снижает температуру процесса и повышает его активность в образовании ароматических углеводородов. Наиболее высокое промотирующее влияние оказывает хром. При оптимальной концентрации хрома (1,0 % масс.) в биметаллическом катализаторе Cr-W / НZSM-5 при температуре процесса 700 °С выход бензола возрастает до 13,6 % масс. По выходу бензола (11,7 % масс.) биметаллический катализатор V-W / НZSM-5 несколько уступает катализатору Cr-W / НZSM-5. Более высокий выход бензола (13,1 % масс.) V-W / НZSM-5 в катализаторе достигается при содержании ванадия, равном 1,5 % масс.Показано, что изменение каталитических свойств НZSM-5 при их модифицировании карбонилами W, V и Cr связано со снижением силы и концентрации сильных бренстедовских центров и образованием более сильных льюисовских кислотных центров, а также образованием хром- и ванадий-вольфрамовых наночастиц в каналах и на поверхности цеолита, что и является причиной возрастания ароматизирующей активности биметаллических катализаторов.

Ключевые слова


высококремнезёмный цеолит ZSM-5;конверсия;выход;природный газ;бензол;нафталин;карбонилы;вольфрам;хром;ванадий;ZSM-5 high-silica zeolite;conversion;yield;natural gas;benzene;naphthalene;carbonyls;tungsten;chrome;vanadium;

Полный текст:

PDF

Литература


Восмериков А.В., Кудряшов С.В. Перспективные технологии химической переработки попутного нефтяного газа в ценные жидкие продукты // Газохимия. 2010. № 2 (12). С. 62-67.

Васильева Н.А., Буянов Р.А. Генерация радикалов при пиролизе нундекана на BaCl2 и дефектных оксидах магния // Химия в интересах устойчивого развития. 2004. Т. 12. № 6. С. 661-668.

Восмериков B.H., Восмерикова A.B. Прямое превращение природного газа в жидкость на модифицированных цеолитах // Газохимия. № 3 (13). 2010. C. 54-56.

Савицкий С.Ю. Разработка галлий скандий промотированного цеолитового катализатора конверсии углеводородов попутного нефтяного газа // Электронный научный журнал «Нефтегазовое дело». 2012. № 2. C. 330-335. URL: http://ogbus.ru/files/ogbus/authors/Savitskii/Savitskii_1.pdf (дата обращения: 17.08.2019).

Aboul-Gheit A.K., Awadallah A.E., El-Kossy S.M., Mahmou A.-L. H. Effect of Pd or Ir on the Catalytic Performance of Mo/H-ZSM-5 during the Non-Oxidative Conversion of Natural Gas to Petrochemicals // Journal of Natural Gas Chemistry. 2008. No. 17 (4). P. 337-343.

Ганбарова Е.А., Алиев Т.А., Мамедов С.Э., Махмудова Н.И. Превращение природного газа на высококремнезёмном цеолите типа ЦВМ, модифицированном нанопорошками циркония и молибдена // Проблемы химии. 2015. № 4. С. 388-392.

Цыганова Е.И., Шекунова В.М, Александров Ю.А., Филофеев С.В., Лелеков В.Е. Каталитический пиролиз лёгких алканов в присутствии металлов шестой группы // Вестник Южно-Уральского государственного университета. Серия: Химия. 2016. Т. 8. № 3. С. 19-27. DOI: 10.14529/chem160303.

Цыганова Е.И., Шекунова В.М., Александров Ю.А., Филофеев С.В., Лелеков В.Е. Влияние металлов восьмой группы на кaталитический пиролиз низших алканов // Журнал общей химии. 2015. Т. 85. № 1. С. 19-25. DOI: 10.1134/S1070363215010041.

Qanbarova E.A., Babayeva T.A., Akhmedova N.F., Mirzaliyeva S.E., Mamedov S.E. The Transformation of Natural Gas and Methanol on Bimetallic Zeolite Catalysts // Journal of Environmental Science, Computer Science and Engineering & Technology. 2019. Vol. 8. No. 2. P. 160-166. DOI: 10.24214/jecet.A.8.2.16066.




DOI: http://dx.doi.org/10.17122/ogbus-2019-5-131-143

Ссылки

  • На текущий момент ссылки отсутствуют.